汪淏田团队，Nature！

2023年6月28日，美国莱斯大学汪淏田团队在Nature期刊上在线发表了一篇题为“Continuous carbon capture in an electrochemical solid electrolyte reactor”的研究成果。

课题组设计了一种连续电化学二氧化碳捕集电解槽。通过催化剂/膜界面形成的高浓度氢氧根离子实现高效的烟道气CO₂捕捉（440 mA cm^-2，0.137 mmol CO₂ min^-1 cm^-2 或86.7 kgCO₂ day^-1 m^-2），高效的烟道气二氧化碳去除效率（> 98%），以及低能耗（起始~150 kJ/molCO₂），显示出其在实际应用的巨大潜力。

论文通讯作者是汪淏田，第一作者朱鹏，吴振禹。

二氧化碳的捕获和收集是应对全球气候变化和减少温室气体排放的一种潜在解决方案。传统的二氧化碳捕集技术主要基于物理或化学方法，例如使用有机胺类吸收剂捕集CO₂、利用CaO吸收剂进行循环煅烧/碳酸化反应捕集CO₂，或者利用COF/MOF固体吸附剂等方法。这些方法可以有效地捕获和储存CO₂，但在吸附和再生过程中通常需要较高的温度或压力，并且可能受到气体组成（如水蒸气、NO_x、SO_x、CO气体）和操作条件的影响。

近年来，电化学捕捉技术凭借其低能耗、灵活性和可持续性的潜力成为减少CO₂排放和实现碳中和的研究热点。电化学碳捕捉通常依靠氧化还原捕集介质或通过调节溶液pH变化（pH swing）来吸收和释放CO₂。例如，具有氧化还原活性的载体（如醌类化合物）由于其快速的还原和氧化反应动力学具有高能量效率的优势。然而，它们的实际应用受到捕获速率较低（通常<10 mA cm^-2）和对大多数CO₂来源中存在的氧气敏感性的限制。

因此，汪淏田课题组提出了一种不同的二氧化碳捕获方法，通过将O₂/H₂O电解与多孔固体电解质（PSE）反应器相结合，实现了对不同浓度CO₂源的连续化和模块化CO₂捕获。这种方法具有高捕获速率、高能量效率、对氧气不敏感、易于放大和适应性强等优点。当氧气分子在阴极上的ORR催化剂（商业化的Pt/C或者合成的Co单原子催化剂）上被还原时，在催化剂/膜界面产生大量的氢氧根离子，它们与烟道气或者空气中的CO₂分子迅速反应生成碳酸盐或碳酸氢盐离子（图1b）。在电场的驱动下，这些碳酸盐离子通过阴离子交换膜扩散进入中间固态电解质层。并于从阳极扩散过来的质子在中间层再结合形成碳酸并分解成CO₂气体，可以通过PSE层的循环水流持续冲出并以高纯度的气体形式收集（图1c）。

通过这种OER/ORR氧化还原电解，系统对外不会消耗或产生任何化学物质，这是因为阳极产生的氧气可以循环回收到阴极，实现化学计量平衡。此外，通过调节不同的反应器参数，进一步提高CO₂捕集性能。例如合成多孔的Co单原子催化剂，实现了低浓度CO₂情况下，相比较商业Pt/C催化剂更高的捕集效率，以及对NO_x、SO_x、CO等有毒气体更好的耐受性和稳定性（图2）。并且通过合成不同的单原子催化剂调节4e⁻-ORR和2e⁻-ORR反应路径，进一步提高电子效率和CO₂捕获效率（图3）。

图1：固态电解质系统连续捕集CO₂机理。

图2：合成的Co-单原子催化剂的CO₂捕集性能。

图3：反应器的参数调节和反应路径的调控来提高CO₂的捕集效率和经济效应。

该研究提出了一个多功能的碳捕获方法，所构建的固体电解质反应器在未来可以在许多实际场景中实施。值得注意的是，许多电化学氧化还原对，例如HER/HOR，具有比课题组在这项研究中展示的OER/ORR对更好的反应动力学和更低的过电位，这将显著降低电池的工作电压并提高碳捕获效率。未来的研究可以进一步优化各种电池和操作参数，如固体电解质层的厚度、操作温度和压力，改进氧化还原对的催化剂，并调整反应路径，以提高碳捕获的能量效率和降低成本，从而实现CO₂电化学捕捉的大规模实际应用。

相关论文信息：

https:///10.1038/s41586-023-06060-1

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