【原】吉大&山大《Nano Energy》：实现明亮稳定纯红色钙钛矿量子点LED！

全无机CsPbBrxI_3−x钙钛矿量子点在纯红色发光二极管（LED）方面显示出巨大的潜力。然而，离子在高电场和低亮度下迁移引起的光谱不稳定性限制了其实际应用。

吉林大学和山东大学的专家们设计了一种器件结构，通过增强空穴注入和传输来降低器件的整体工作电压，有效避免高电场下的离子迁移，然后用正辛基膦酸：K对CsPbBrxI_3−xPQDs进行后处理，去除表面缺陷，提高卤素迁移的活化能，进一步抑制离子迁移，同时提高材料的光学性能。最终，颜色稳定的纯红色钙钛矿LED在低至4.9 V的电压下实现了13730 cd m⁻²的高亮度。相关论文以题目为“Bright and spectrally stable pure-red CsPb(Br/I)₃ quantum dot LEDs realized by synchronous device structure and ligand engineering”发表在Nano Energy期刊上。

论文链接：

https:///10.1016/j.nanoen.2023.108208

金属卤化物钙钛矿量子点（PQD）由于其高荧光效率、高色纯度、宽色域和易于合成，在显示领域具有广阔的应用前景。目前，基于PQD的发光二极管（LED）在绿色和红色光下的EQE超过20%，在蓝色光下超过10%。其中，实现超高清显示器纯红色或蓝色LED的一种常见策略是通过调整钙钛矿化学计量中溴（Br）和碘（I）或溴和氯（Cl）阴离子的组成。然而，在LED的工作过程中，Br和I或Br和Cl阴离子在电场作用下产生卤素迁移，这严重影响了器件的光谱稳定性及其寿命。一些策略已被用于抑制卤素迁移并提高基于混合卤素PQDs的LED的光谱稳定性，如金属掺杂、配体钝化和维度工程，主要集中在材料本身。

然而，在器件结构方面，电荷传输层材料的低且不平衡的电子-空穴迁移率会降低电子-空穴传输和复合，并进一步增加达到器件最大亮度所需的电压，这不可避免地会增加器件的内部电场，导致光谱稳定性降低。此外，器件亮度是LED扩大其应用范围的先决条件。在增强虚拟现实（AR/VR）的情况下，由于用于AR/VR的波导显示器大大降低了整体光输出耦合<20%，因此需要LED设备的更高亮度（>10000 cd m⁻²），以在环境照明条件下提供足够的对比度。然而，对于目前报道的三原色PQD LED，红色和蓝色设备的亮度通常低于3000 cd m⁻²，这大大限制了它们的应用场景。因此，高亮度PQD LED的开发也迫在眉睫。（文：爱新觉罗星）

图1。（a） LED中每个功能层的设备能级图。（b） （c）L-V和（d）EQE-L曲线。（e） 以及（f）基于不同HTL的依赖于偏压的EL光谱的彩色编码轮廓图。

图2。（a） 基于TAPC的LED在不同温度下的L–V特性。（b） 基于TAPC的LED在1.6V恒定电压下的温度相关PL强度谱。（c）纯空穴器件的J-V特性和（d）基于TAPC LED在不同温度下的电容-V特性。

图3。（a） 归一化UV−vis吸收和PL光谱，以及（b）对照和目标PQD溶液的时间分辨归一化PL衰减光谱。P 2p（c）、K 2p（d）、Br 3d（e）和Pb 4d（f）元素的高分辨率XPS光谱。

图4。（a）OPA:K处理的PQD薄膜和LED的PL和EL光谱。（b） TCTA（3nm）/TAPC基OPA:K处理的PQD LED的亮度和电流密度与偏置电压的关系以及EQE和电流效率与电流密度的关系曲线。（d） TCTA（3nm）/TAPC基OPA:K处理的PQD LED的偏压相关EL光谱的彩色编码等高线图。（e） 不同LED在100 cd m^–2的初始亮度下的器件寿命。（f）报道的文献（表S4）和本工作中纯红色PQD LED的峰值亮度（Lmax）与峰值EQE和Lmax电压的关系。