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摘要：本研究利用能量色散型X射线荧光光谱分析、共聚焦激光拉曼光谱分析、光学相干层析成像、超景深光学显微观测等多种方法对广西越州故城遗址出土的印度－太平洋玻璃珠饰进行科技分析，获取了玻璃珠的化学成分、物相结构、内部物理结构、表面显微形貌等综合物理化学信息，确定了玻璃珠的玻璃体系、制作工艺（着色工艺、成形工艺）和产地来源，探讨了以丝绸之路为主线的国内发现魏晋南北朝时期印度－太平洋玻璃珠可能的输入路线。广西越州故城遗址发现的印度－太平洋玻璃珠为中外文明交流提供了新实物证据，对深入研究我国南北朝时期中外文明交流具有十分重要的学术价值和研究意义。印度－太平洋玻璃珠（Indo-Pacific glass beads），或称为印度－太平洋单色拉制玻璃珠（Indo-Pacific monochrome drawn glass beads），是古代玻璃制品中延续时间最长、地理分布范围最广的一类珠饰。此类玻璃珠主要采用拉制工艺进行制作，最早出现于公元前4世纪至公元前3世纪左右，并一直持续近两千年，广泛分布于亚洲、欧洲和非洲等地[1]。此类珠饰的直径通常小于6 mm，最小直径可小于1 mm；形状主要有扁圆形、管形、算珠形等；透明度可分为乳浊、半透明和透明三种类型，其中乳浊类型颜色主要有红色、黄色、绿色、橙色、黑色等，半透明和透明类型颜色主要有不同色调的蓝色、绿色、紫色、琥珀色等。玻璃珠饰作为一种装饰品，自古以来便深受世界各地人们的喜爱。由于其具有便携性、耐久性的特点，玻璃珠饰也成为了古代贸易交换中最为常见的商品类型之一[2]。印度－太平洋玻璃珠是众多玻璃珠饰类型中的一种，其所具有的时空分布特征，使其成为研究基于丝绸之路器物传播路线、远距离贸易、区域内部和区域之间交流的典型器物类型。Carter[3]对柬埔寨铁器时代的多个遗址中出土的印度－太平洋玻璃珠饰及其他玻璃器物进行了研究，探讨了柬埔寨与其他地区之间的交流和联系，确定了至少2个珠饰交易网络。Katsuhiko等[4]以日本弥生时代和古坟时代墓葬出土的印度－太平洋玻璃珠为研究对象，探讨了日本通过海上丝绸之路与南亚和东南亚之间的联系。本研究选取了广西越州故城遗址出土的各色印度－太平洋玻璃珠饰，利用X射线荧光光谱分析（XRF）、共聚焦激光拉曼光谱分析、光学相干层析成像（OCT）、超景深光学显微观测（OM）等方法对其进行了科技分析，获取了化学成分、物相组成、内部物理结构、表面形貌等综合物理化学信息，确定了玻璃珠饰的玻璃体系、制作工艺等，探讨了越州故城遗址出土印度－太平洋玻璃珠的产地来源、可能的传播路线，以及我国南北朝时期岭南地区与东南亚、南亚等地区之间的交流和联系。采用型号为OURSTEX 100FA的能量色散型X射线荧光光谱仪进行化学成分分析。该设备采用金属钯（Pd）作为X射线源，X射线管的激发电压最高可达40 kV，最大功率为50 W，辐照到样品表面的X射线焦斑直径约为2.5 mm。设备主要由四个单元组成：探测器单元、高压单元、控制单元和数据处理单元组成。其中，探测器单元又包括低真空探测单元和大气探测单元。本次测试采用低真空探测器单元。数据处理单元主要包括控制软件及定性、定量分析软件。仪器相关参数及定量分析方法参阅文献[5]。此设备已被成功应用于新疆、广西、湖北、浙江等地出土古代玻璃器的研究[6-7]。采用LabRAM XploRA型激光共焦拉曼光谱仪对样品进行物相结构分析。该设备由法国Horiba公司生产，采用高稳定性研究级显微镜，配有反射及透射柯勒照明，物镜包括10 ×、100 ×和LWD 50 ×。采用532 nm高稳定固体激光器（25 mW）及相应的滤光片组件，以及计算机控制多级激光功率衰减片。同时采用了针孔共焦技术，与100 ×物镜配合，空间分辨率横向优于1 μm，纵向优于2 μm。光谱仪拉曼频移范围为70~8000 cm-1（532nm），光谱分辨率≤2 cm-1，内置四块光栅（2400 gr/mm、1800 gr/mm、1200 gr/mm和600 gr/mm）。光谱重复性≤±0.2 cm-1。本台仪器在中国古代玻璃化合物着色剂和玉石内包裹体的分析中得到成功应用[8]。采用日本Santec公司IVS-2000型光学相干层析成像系统对样品内部物理结构进行分析。该系统为扫频源OCT系统，主要由四部分构成：扫频源、干涉仪单元、OCT探针和计算机单元。扫频源中心波长为1315~1340 nm，谱峰半高宽为110 nm，扫频频率为20 kHz，激光最大功率为50 mW。OCT探针扫描范围为0~20 mm。干涉仪单元则基于延迟线集成的马赫－泽德干涉系统。在硅酸盐材料中，轴向分辨率达到5.3 μm，轴向探测深度达到5.3 mm，横向分辨率<5 μm。该技术已被成功应用于中国古代瓷釉的断层结构分析[9]。采用日本基恩士公司VHX-5000型超景深光学显微系统对样品表面进行显微观测。该设备配备有两种型号的光学显微镜头：VH-Z20（×20~200）和VH-Z100R（×100~1000），可实现20×至1000×的显微观测。同时，本系统还具有自动对焦、全幅对焦、深度合成、多角度观测、超高分辨率和高清晰度显示、三维合成、实时观测以及三维测量等先进功能。本系统已被成功应用于中国古代治玉工艺的科学研究[10]。越州故城遗址位于广西壮族自治区钦州市浦北县，其地处浦北、合浦、博白三县交汇之处，距浦北县城约60公里，是全国重点文物保护单位。越州故城城址始于南朝宋泰始七年（471年），废于隋朝（581年—618年），前后延续一百多年。2020年7月至12月，广西文物保护与考古研究所联合中山大学对越州故城进行调查、勘探与发掘，出土了数量众多、材质丰富的文物样品，包括陶器、瓷器、铁器、玻璃珠等，其中玻璃珠共出土两千多颗，有红、蓝、黄、绿、褐等多种颜色。所分析的广西越州故城遗址出土印度－太平洋玻璃珠饰，根据其颜色和透明度特征，大致分为五类：乳浊棕红色、乳浊橙色、乳浊黄色、半透明浅绿色、半透明蓝绿色。玻璃珠体积较小，其外径范围为1.70~3.39 mm，厚度范围为0.51~1.94 mm，玻璃珠饰基本信息如表1所示，显微照片如图1所示。表1 广西越州故城遗址出土印度－太平洋玻璃珠的基本信息 
图1 广西越州故城遗址出土印度－太平洋玻璃珠显微照片 越州故城遗址出土印度－太平洋玻璃珠化学成分定量分析结果如表2所示。表2 广西越州故城遗址出土印度－太平洋玻璃珠化学成分定量分析结果注：“n.d.”表示没有检测到；“M”表示此种元素为主量或次量组分。由于样品YZGC-LB5和YZGC-Y1体积较小，且表面不规则，测试结果十分不理想，故表2中未包含此两件样品的定量分析结果。由表2可知：Na2O含量范围为3.32%~10.53%；CaO含量范围为0.26%~3.56%；MgO含量低于定量分析方法检出限而未检测到；Al2O3含量范围为0.01%~8.42%，其中YZGC-LB2、YZGC-DB1、YZGC-Y2、YZGC-Y3、YZGC-Y4和YZGC-Y5的Al2O3含量低于3%，其他样品中Al2O3的含量范围为3.24%~8.42%；K2O含量范围为0.52%~1.56%。上述化学成分分析结果表明，广西越州故城遗址出土的印度－太平洋玻璃珠以Na2O作为主要助熔剂，而且因MgO和K2O的含量均较低，故Na2O的来源是矿物而非植物灰。此外，CaO含量也相对较低（<4%），而除上述几件Al2O3含量低于3%的样品之外，其余样品的Al2O3含量水平相对较高。上述化学成分特征与矿物碱型钠铝硅酸盐玻璃（简称矿物碱型钠铝玻璃，m-Na-Al）相一致[11]，可确定除YZGC-LB2、YZGC-DB1、YZGC-Y2、YZGC-Y3、YZGC-Y4和YZGC-Y5外，其余玻璃珠均为矿物碱型钠铝玻璃。图2为广西越州故城遗址出土玻璃珠部分组分和微量元素二维分布图。从图2可以看出，半透明浅绿色和半透明浅蓝色玻璃珠中CaO和Al2O3存在明显的线性正相关关系，线性拟合度R2值分别为0.8226和0.9166，表明半透明浅绿色玻璃珠和半透明浅蓝色玻璃珠在CaO、Al2O3的矿料来源上分别具有一致性，同种颜色的玻璃珠采用了相同的矿物原料制作而成。因此，尽管YZGC-LB2和YZGC-DB1的Al2O3含量水平（<3%）相对较低，但两者与其相同类型的玻璃珠饰的产地应是一致的。对于乳浊黄色玻璃珠和棕红色玻璃珠，其玻璃基体中CaO、Al2O3含量均较为集中，表明同类型的玻璃珠样品中CaO、Al2O3的原料配方较为相似；而乳浊橙色玻璃珠样品中CaO、Al2O3含量较为分散，表明其原料或配方存在一定差异，且乳浊橙色玻璃珠样品中CaO、Al2O3线性关系较弱。图2 广西越州故城遗址出土印度－太平洋玻璃珠组分二维分布图（CaO对Al2O3） 乳浊黄色玻璃珠饰（YZGC-Y2、YZGC-Y3、YZGC-Y4、YZGC-Y5）的Na2O含量范围为5.71%~9.95%，其CaO、Al2O3的含量范围分别为0.26%~0.61%、1.13%~2.43%，含量水平均相对较低（图2），其化学成分与钠钙玻璃、钠铝玻璃等玻璃体系存在一定差异，仅可确定其为富钠玻璃（soda glass）。所分析的广西越州故城遗址出土印度－太平洋玻璃珠的着色工艺可分为三种类型：化合物着色、金属颗粒致色和过渡金属离子着色。乳浊黄色是由锡酸铅晶体着色。在乳浊黄色玻璃珠样品（YZGC-Y2~YZGC-Y5）中均检测到了锡酸铅晶体的存在。图3为锡酸铅（PbSn1-xSixO3）的特征拉曼光谱图（YZGC-Y3）。由图3可以看出，锡酸铅（PbSn1-xSixO3）的拉曼特征峰主要位于135 cm-1、324 cm-1和445 cm-1附近，这与文献[12]的研究结果是一致的。根据表2中的化学成分分析结果，仅在乳浊黄色玻璃珠饰中检测到了PbO和SnO2的存在，而其他类型珠饰中并未检测到，这进一步验证了乳浊黄色玻璃珠中锡酸铅的存在。图3 锡酸铅晶体（PbSn1-xSixO3）特征拉曼光谱图（YZGC-Y3） 乳浊橙色玻璃珠（YZGC-O1~YZGC-O5）和乳浊棕红色玻璃珠（YZGC-B1~YZGC-B5）都与金属铜颗粒存在直接联系。化学成分分析结果（表2）表明，上述两种类型中CuO的含量水平明显高于其他样品。乳浊橙色玻璃珠样品中CuO的含量水平（7.77%~13.07%）又高于乳浊棕红色玻璃珠中CuO含量水平（1.80%~2.24%）（图4）。已有研究表明，“铜红”玻璃珠中的颜色主要与金属铜颗粒存在密切关系，不同粒径的金属铜颗粒会形成不同色调的红色和外观特征[13]。另外，在乳浊橙色玻璃珠中检测到Cu2O晶体的存在，而在棕红色的玻璃珠中基本检测不到[14]246。这表明两种颜色的铜红珠与Cu2O晶体也存在密切关系。“铜红珠”在烧制过程中，基体内部的铜离子被还原，铁离子起到了还原剂的作用[15]。由于玻璃基体中铜、铁含量的差异，导致玻璃基体中铜离子的还原程度存在差异，棕红色玻璃珠中以铜纳米颗粒为主，而橙色玻璃珠中Cu2O晶体数量明显增多，这可能是导致两种类型“铜红珠”颜色差异的主要原因。图4 广西越州故城遗址出土印度－太平洋玻璃珠组分二维分布图（Fe2O3，对CuO） 半透明浅绿色玻璃珠（YZGC-LB1~YZGC-LB4）和半透明蓝绿色玻璃珠（YZGC-DB1~YZGC-DB5）主要是以铁、铜离子着色为主，其中绿色主要为铁离子着色，而蓝绿色则是铁离子和铜离子共同着色。化学成分分析结果（表2）表明：浅绿色玻璃珠Fe2O3含量范围为1.24%~1.74%，CuO含量范围为0.31%~0.78%；蓝绿色玻璃珠Fe2O3含量范围为1.49%~2.18%，CuO含量范围为0.83%~1.37%。蓝绿色玻璃珠CuO的含量明显增加，这与本研究结论是相一致的（图4）。印度－太平洋玻璃珠的制作主要采用拉制工艺，通常为批量化生产，需要多位经验丰富的工匠相互配合，同时还需要多个窑炉和专业的制作工具——体现出了玻璃制作技术的专业化[16]。图5为部分典型玻璃珠饰表面微观形貌特征。从图5中可以明显观察到珠饰表面平行于珠饰穿孔方向的拉制条纹痕迹。图6则给出了部分珠饰的内部物理结构OCT图像。由于OCT技术对玻璃基体中的异质相（未熔融颗粒、气泡、金属纳米颗粒、析晶等）会产生强烈的散射，不透明玻璃珠饰的内部物理结构信息会因玻璃基体中乳浊剂的存在而被掩盖[17]。因此，图6中只给出了半透明玻璃珠饰内部物理结构的OCT图像。通过图6可以明显看出，在珠饰内部也存在着平行于珠孔方向的条纹痕迹。这种平行于珠孔的痕迹是拉制工艺的典型特征——主要是由于玻璃基体中所含杂质、气泡等，在熔融状态下被拉伸时，所形成的平行于穿孔方向的拉制痕迹。图5 广西越州故城遗址印度－太平洋玻璃珠的表面拉制工艺微痕特征 图6 广西越州故城遗址印度-太平洋玻璃珠的内部物理结构OCT图像 Dussubieux等[18]对世界范围内发现的矿物碱型钠铝玻璃进行了系统研究，依据玻璃基体中主次量组分和微量元素，将矿物碱型钠铝玻璃分为六个亚类，其中亚类5仅有一件样品（来自土耳其），本研究暂不考虑此种亚类。表3给出了其他五个亚类矿物碱型钠铝玻璃的时空分布特征[11，18]。前文提到越州故城遗址的起讫年代为公元5世纪中后期至公元7世纪初左右。从表3中可以看出，在越州故城遗址的年代范围内，仅存在一种矿物碱型钠铝玻璃亚类，即亚类1。表3 不同亚类矿物碱型钠铝玻璃的时空分布特征[11，18]
Dussubieux等[19]还对南亚和东南亚地区的矿物碱型钠铝玻璃进行了钕（Nd）、锶（Sr）、铅（Pb）元素的同位素分析，以确定不同矿物碱型钠铝玻璃的产地。根据Nd同位素分析结果，矿物碱型钠铝玻璃亚类1可分为低εNd值类型和高εNd值类型。低εNd值类型样品主要来自于泰国和马来西亚，而高εNd值类型样品主要来自斯里兰卡。来自东南亚的低εNd值类型样品的Nd同位素分析结果与印度南部初级玻璃制品是相似的。另外，泰国的矿物碱型钠铝玻璃亚类1样品年代相对较早，约为公元前3世纪至公元4世纪，而马来西亚的样品则为公元9世纪至11世纪。因此，Dussubieux等认为东南亚地区的矿物碱型钠铝玻璃亚类1样品可能来自于印度南部地区，而且此种类型的玻璃在东南亚地区的生产制作历史超过千年。矿物碱型钠铝玻璃亚类1具有低含量水平铀（U）元素和高含量水平的钡（Ba）、锶（Sr）、锆（Zr）元素，其中Sr、Zr元素含量范围分别主要集中在228~518 μg/g、141~981 μg/g[11]。图7为所测试的广西越州故城遗址出土印度－太平洋玻璃珠中微量元素Zr、Sr的二维分布图。由图7可以看出，半透明的绿色和蓝绿色玻璃珠以及乳浊棕红色玻璃珠中含有较高含量的Sr、Zr，与矿物碱型钠铝玻璃亚类1的化学成分特征是相符的。尽管本研究所分析的乳浊橙色玻璃珠中Sr、Zr的含量水平相对较低，但根据目前所发表的分析数据，乳浊橙色玻璃珠均为矿物碱型钠铝玻璃亚类1[11]。微量元素特征存在差异的原因是多方面的，与风化、珠饰大小、仪器设备参数等都存在一定关系。图7 广西越州故城遗址出土印度－太平洋玻璃珠组分二维分布图（Sr对Zr） 乳浊黄色玻璃珠中主要助熔剂为Na2O，但其CaO（<1%）、Al2O3（<2.5%）的含量较低。相似化学成分的玻璃珠饰在东南亚地区有所发现，数量相对较少[20]。因此推测，越州故城遗址出土的部分印度－太平洋玻璃珠饰与东南亚地区存在联系。综上所述，广泛分布于南亚和东南亚地区的矿物碱型钠铝玻璃亚类1的产地在南亚地区，而且此种类型的玻璃在东南亚地区的生产制作历史超过千年。本研究所分析的印度－太平洋玻璃珠均属于矿物碱型钠铝玻璃亚类1，其初级玻璃产地为南亚地区，可能以初级玻璃或成品玻璃珠的形式，与东南亚地区进行交流，进而传入我国。富钠玻璃型印度－太平洋玻璃珠则与东南亚地区存在密切联系。3.5 我国南北朝时期的印度－太平洋玻璃珠及其传播路线我国汉代的大量印度－太平洋玻璃珠主要分布于广西[21]、广东[14]、河南[15]等地区，其玻璃体系以钾玻璃为主[22]，与本研究所分析的矿物碱型钠铝玻璃存在明显差异。根据目前所发表的考古资料，河南洛阳地区[23]、山西大同地区[24]是北魏时期印度－太平洋玻璃珠发现较多的地点，而在我国南方地区的湖北雷家坪也发现了六朝时期的印度－太平洋玻璃珠[25]。河南洛阳永宁寺（始建于516年，是皇家御用寺庙，专供皇帝、太后礼佛）出土的印度－太平洋玻璃珠（图 8a）数量有15万颗之多，除极少数为水晶、玛瑙外，其余均为玻璃珠，有红、蓝、黄、绿和黑等多种颜色且色彩鲜艳；珠体最大直径约0.35 cm，直径小的不足0.1 cm；主要用于装饰各类佛像、菩萨像，以及作为珠帘[26]。山西大同恒安街北魏墓出土一件项饰（图 8b），此件项饰是由印度－太平洋玻璃珠、金珠、珍珠、水晶等多种材质珠饰构成，按照出土时珠饰的相对位置复原而成[24]。山西大同御昌佳园墓葬中也有相同类型的玻璃珠出土[24]。化学成分分析结果表明，在河南洛阳地区和湖北雷家坪发现的印度－太平洋玻璃珠的玻璃体系均以矿物碱型钠铝玻璃为主[25-26]，与越州故城遗址出土的玻璃珠饰是相同的。但由于未做微量元素分析，因而无法确定其亚类。图8 我国南北朝时期印度－太平洋玻璃珠饰 公元5世纪的平城（今山西省大同市）在中国历史中占有重要地位，在促进中外交流方面发挥了重要作用。《魏书·西域传》中记载：“世祖时，其国人商贩京师，自云能铸石为五色琉璃，于是采矿山中，于京师铸之。既成，光泽乃美于西方来者。”上述文献记载表明了北魏时期，西域人士到平城进行商贸活动，而且还在“京师”制作出了玻璃。山西大同地区北魏墓葬中出土的金耳饰表明当时平城与中亚地区也存在联系[27]。此外，辽宁北票北燕冯素弗墓出土的一批罗马玻璃、河北景县封氏家族墓地出土的多件罗马玻璃器[28]也为我国北方地区与罗马帝国之间的交流提供了实物证据。山西大同地区和河南洛阳地区发现的北魏时期印度－太平洋玻璃珠可能是通过陆上丝绸之路传入我国的。在我国南方发现的南朝时期印度－太平洋玻璃珠则可能与海上丝绸之路存在密切联系。矿物碱型钠铝玻璃亚类1的印度－太平洋玻璃珠广泛分布于东南亚、南亚、非洲等地，尤其是东南亚地区沿海港口城市发现较多[29-30]，表明海上丝绸之路是此种类型玻璃珠饰的主要传播途径之一。本研究所分析的广西越州故城遗址出土的印度－太平洋玻璃珠应是由海上丝绸之路传入我国岭南地区的。本研究利用多种科技分析方法对广西越州故城遗址出土的印度－太平洋玻璃珠进行了科技分析检测，获取了玻璃珠饰的化学成分、物相组成、显微形貌和内部物理结构等物理化学信息。研究结果表明：所分析的玻璃珠均采用拉制工艺制作而成；半透明浅绿色玻璃珠的主要着色元素为Fe，半透明蓝绿色玻璃珠的则为Fe、Cu，乳浊黄色玻璃珠采用了锡酸铅进行着色，乳浊橙色和棕红色玻璃珠的着色则与金属铜颗粒存在直接关系。化学成分分析结果表明：半透明浅绿色、蓝绿色和乳浊橙色、棕红色玻璃珠均为矿物碱型钠铝玻璃亚类1，其初级玻璃产地为南亚地区；乳浊黄色玻璃珠的化学成分与东南亚地区发现的部分印度－太平洋玻璃珠存在相似性。结合其他相关文献，广西越州故城遗址出土的印度－太平洋玻璃珠与南亚、东南亚地区存在密切联系，应是通过海上丝绸之路传入我国岭南地区的。[1] FRANCIS P, Jr. Glass beads in Asia: part Ⅱ. Indo-Pacific beads [J]. Asian Perspectives, 1990, 29(1):1-23.
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