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12、关于南实龙泉“弟窑”产品的釉内“鸡爪纹”和“哥窑”产品的开片问题，我们亦曾附带进行试验，证明鸡爪纹的成因与釉料的组成和烧成温度等有关，1962年龙泉瓷厂生产的青瓷釉，当青瓷制品素烧上釉后，尚未入窑烧炼时，釉层表面便开始出现多量的裂纹，且当时烧成温度在1180℃以前釉面尚未密闭时，青瓷制品釉的表面上仍然保持不少的裂纹，直到烧成温度逐渐到达1180℃时，釉料内熔融温度较低、粘度较小、比较容易流动的玻璃质才逐渐填满裂纹的间隙部位而使制品呈现出釉内裂纹（鸡爪纹）。在青瓷釉正烧温度前，即在1180-1260℃时，釉内鸡爪纹随着烧成温度的增高而逐渐减少，直至到达烧成温度时，釉内鸡爪纹现象才完全消逝。所以，如果在低于烧成温度20-30℃就止火，出窑后的部分产品便会存在有釉内鸡爪纹现象，反之，如果在高于烧成温度象20-30℃的情况烧成，则产品很少有釉内鸡爪纹现象，除了烧成温度的因素外，我们还曾有意识的逐步改变其他条件，对青瓷釉内鸡爪纹的成因进行试验，发现釉料配方糠灰的组分愈多，釉的化学组成中Al2O3的含量愈多或CaO含量愈低、釉料的粉碎性度愈大、釉浆没有陈腐、釉层愈厚、釉的高温粘度愈大、高温浇成阶段的保持时间愈短，则愈易产生釉内鸡爪纹现象。釉料配制时紫金土和CaO含量与釉内呈现鸡爪纹现象的关系如表9和表10所示。 表9 紫金土的含量与釉内鸡爪纹的关系
表10 石灰石的含量与釉内鸡爪纹的关系
釉面裂纹（开片）是哥窑产品的重要特征之一，根据釉面纹片的不同形态，号以不同的名称：釉面纹片形态和命名如下图所示。哥窑产品釉面上裂纹的成因，根据我们在工作中的探索结果，证明主要是取决于胎和釉的化学组成，即产生开片的主要原因是胎和釉的膨胀系数不一致，这一因素起着主导作用。由于一般瓷釉抵抗张应力的能力远较抵抗压应力的能力小，所以，当釉的膨胀系统较坯体大时，釉在冷却中便处于张应力状态，并且受到张应力作用，当所发生的应力超过容许弹性力和强度极限后，釉便没有足够的弹性和抗张机械强度来抵抗其间所发生的应力，因而釉层趋向龟裂。此外，釉层厚度、烧成温度和冷却的速度等因素对青瓷釉开片的形成亦具有密切的关系。特别是釉层厚度超过一定的正常厚度时，亦可出现龟裂；推敲其原因可能是制品在烧成过程中，由于胎和釉的化学成分交互作用（扩散和溶解人而形成中间层，而中间层、厚度的大小只与胎和釉的化学成份）、烧成时间和温度、颗粒细度、坯体的孔隙以及素烧温度等有关，而与釉层的厚度没有关系，所以，当胎釉的化学组成和烧成温度等条件都相同时，中间层厚也是一样的；如果在0.2mm厚度的釉层中所产生的应力，这种中间层能有效的予以缓和，那么，在釉层为1mm厚的情况下，由于其中所产生的应力超过釉的容许弹性和抗张机械强度极限，即中间层未能很好地予以缓和，因此，在坯釉膨胀系数即使很接近的情况下，过厚的釉层易趋向龟裂。当然，在坯釉膨胀系数不同的情况下，过厚的釉层则更易出现龟裂。因为中间层的膨胀系数约相当于坯釉膨胀系数的平均值，所以，愈接近于坯体部分的釉，其膨胀系数也愈与坯体相接近，而距离坯体表面愈远的釉层，其膨胀系数也就是与坯体相差愈大，加上一般坯釉都是导热性很差的物质，釉层过厚，内层在冷却过程中不易散热，热平衡较难建立，因此产生较大的应力，使釉面发生裂纹。烧成温度过高，釉层亦易出现龟裂的原因，主要是在一定温度范围内，烧成温度愈高，则釉熔融就愈充分，因而热稳定性就较差，而且烧成温度愈高，瓷器烧成后的热余效应也愈大，从而导致釉层出现龟裂。至于冷却后期（900℃以下）制品冷却的速度愈大，釉易生成“惊风”的现象，主要是由于此时液相已经消失而且有石英晶型发生转变的缘故。 釉面上呈现的裂纹的大小，主要取决于胎釉，膨胀系数差别的大小和釉层厚度，一般胎釉的膨胀系数相差较大和釉层较薄时，裂纹多形成小片，反之，即成大片。此外，我们曾试验将形成“釉内鸡爪纹”和“开片”的因素同时作用在同一个制品上，结果，烧成后的产品即同时存在“开片”和釉内“鸡爪纹”现象。 13、“朱砂底”是南宋弟窑产品存在比较普遍的现象，而“紫口铁足”是南宋哥窑产品的重要特征之一。青瓷制品形成“朱砂底”或“紫口铁足”的原因，据我们对龙泉青瓷研究过程中所得的结果，证明是由于胎内含有一定量的铁的氧化物而且在烧成后期的冷却阶段产生二次氧化，有一定数量的氧化亚铁被氧化的缘故。制造“朱砂底”的青瓷坯料，其氧化铁含量一般在2.5％左右，而制造“紫口铁足的青瓷坯料内氧化铁含量往往4~5%左右。当青瓷坯料内氧化铁含量在1.5%以下时，制品烧成后胎坯未上釉的部位呈现白色或微黄色；若氧化铁含量在1.5-2.5%时烧成后胎坯未上釉的部位就呈现黄色或红色；当坯料内氧化铁含量在4-5%时，烧成后胎坯上釉的部位呈现灰色、褐色或黑色。 在青瓷烧成过程中由于 应该指出，“朱砂底”的现象只发生在青瓷制品未上釉部位的表面上，而胎坯的内部仍为白色，因为二次氧化现象只是在表面上进行。但“紫口铁足”产品，不仅是制品未上釉部位的表面呈现褐色或黑色，而且胎质内部亦同样呈较淡的颜色，这是因为哥窑瓷胎所含的铁的氧化物含量较弟窑瓷胎高的缘故。 由于哥窑“紫口铁足”产品胎的氧化铁（Fe2O3+FeO）含量较弟窑“朱砂底”产品约高一倍左右，在高温烧成过程中胎骨所含铁分可部分地扩散和熔入釉内而加深釉色，兼而青瓷釉是以石灰石作熔剂，一般透明性较好，胎面中间层的颜色多少能给予釉的色调以一定的影响，所以哥窑产品釉内铁的氧化物的含量一般可比弟窑釉稍低一些。 14、弟窑的梅子青和粉青两种色釉，可以说是青瓷釉的代表，也可以说是青瓷的整个制造工艺和技巧达到了相当成熟地步的产物。以“粉青”釉色的制品为例来分析： ①在上釉工序中，假如制品的釉层上的很薄，不仅不能呈现出晶莹滋润的粉青色而变成月下白等色调，而且釉可能出现“青中带黄”的现象；若釉层太厚的话，则会发生流釉或产生釉内鸡爪纹及釉面开裂等现象。 ②从坯料方面来说，坯料内铁分含量的变化同样会使釉的呈色发生影响。我们的试验证明，若胎内铁分含量在2.5%左右时，釉呈粉青色，则胎内铁分含量在1.5以下时釉便呈浅粉青色，铁分含量在5%左右时釉便呈灰青色，并可能产生“开片”现象。如果坯料内不另加入紫金土而是采用白胎时，同一种釉料，则釉色呈色较浅。 ③从釉料方面来说，如其釉料中铁分或CaO的含量增加，就要变成梅子青或豆青；若釉料中铁分含量减少时，就形会成白湖或月下白；若CaO含量不而铁分多时，釉就可能呈现灰褐色或古铜色。据我们试制研究的结果，证明如果釉的组成不变，则釉所呈现的色调与其铁分含量成正比，即铁的氧化物含量愈少，色调愈浅；含量愈高，色调愈深。其成分范围大致是：含量0.8~1.05%时，釉呈粉青色，含量在1.05-1.40%时呈梅子青，在1.40-2.00%时呈豆青，在2%以上时则呈深豆青，蟹壳青或茶叶末等较深的色调。上述铁的成分范围与我们对南宋样品分析的结果亦是一致的。若以釉的化学分子式中铁氧化物的分子数来观察，亦是铁的分子数愈高，釉色愈深。其范围大致是：铁氧化物（Fe2O3+FeO）的分子数在0.020-0.025时釉呈粉青，在0.025-0.040时呈梅子青，在0.040-0.060呈豆青，在0.06以上时呈深豆青或蟹壳青等色调。 ④在烧成过程中，若气氛控制不当，自然不能呈现出美丽的粉青色——在氧化性气氛中烧成时，釉便呈现不同程度的黄色；在轻还原性气氛中烧成时，由于釉内具有较大比例的Fe2O3，釉便呈现“青中带黄”；在重还原焰中烧成时，若控制不当，则易产生熏烟现象；在高温烧成阶段如果气氛的性质反复波动，便会使釉呈现出“青中带黑”的现象；高温还原阶段采用湿的木柴作燃料时，就会形成很不美观的灰青色或灰褐色；烧成的温度如过高了，就要发生流釉和形成较深的翠青色，若烧成的温度过低时，便可能出现釉内鸡爪纹和形成没光亮，淡青色。在冷窑过程中若在高温时冷却的速度很慢，则会发生二次氧化而使釉呈现出“青中带黄”的现象，若低温阶段时冷却速度太快，则易产生“惊风”现象。当然，弟窑产品胎质较粗，且粉青产品多数为生烧或微生烧，而梅子青产品往往因流釉而使同一产品色调不一，从工艺观点来看，这些还是一种缺陷。 15、在宋代出土的器物中，有时也常发现胎骨系“紫口铁足”但釉没有碎纹的器物或胎骨为白胎与“朱砂底”而釉有碎纹的器物，人们往往认为它们不是哥窑或弟窑的产品。其实，若单凭碎纹来鉴别哥、弟窑产品是不全面的。虽然釉有无碎纹是鉴定和区别哥、弟窑的特征之一，但不能单以釉的碎纹为标准来判断。因为即使是同一个人和同一座窑炉，制造的工艺因素出相同，在古代手工操作的情况下很难保证所制造出来的产品全部有碎纹或无碎纹。这是由于胎和釉所用的原料，虽然都是同一地区和相同种类，但因原料随着所开采矿层深度不同而化学成分发生波动，因而影响了制品胎和釉的化学组成。制品胎和釉的化学组成既然发生波动，而胎和釉的热膨胀系数是否相适应是釉能否发生碎纹的重要因素之一，所以，“紫口铁足”的哥窑制品，有时因为原料化学成分发生变化等原因，其釉亦可能不出现碎纹；反之，白胎或朱砂底的弟窑制品，由于原料化学成分变更等原因，其釉亦可能出现碎纹。何况，碎纹釉的形成因素很多。所以不能单纯以碎纹来划分或判断哥窑、弟窑产品。我国古籍上亦有不以碎纹而采用釉色加以区别者，如《春风堂随笔》中说：“弟所陶青器，纯粹如美玉，为世所贵，即官窑之类。兄所陶色淡。” 哥窑与弟窑的主要区别 龙泉哥窑、弟窑，古籍文献上皆云系章生一、章生二所主，如《七修类稿》记载说：“哥窑与龙泉窑皆出处州龙泉县。南宋时有章生一、生二弟兄各主一窑。生一所陶者为哥窑，以兄故也；生二所陶者为龙泉以地名也。……” 近年来在龙泉调查发掘的材料证明，哥窑瓷器出于大窑的12、31、36、50号窑址和溪口的瓦窑墙窑址。它和弟窑瓷器混杂地堆积在一个层次里，没有单独的层次，这标明这些窑是黑胎青瓷和白胎青瓷兼烧的，而且制造的窑址也不是在同一个地点，所以，所谓章生一、章生二各主一窑的说法是不妥的。我们认为章一生和章二生可能是当时制瓷艺人的杰出代表或小业主，在青瓷发展过程中，起了承前启后的作用。为了探索哥窑产品的制瓷工艺及其与弟窑产品的区别，我们曾对哥窑产品进行试验，现将所得结果简介于下： 1、坯、釉原料的化学成分：见表11和表12。 表11 坯用原料化学成份分析表（已经淘洗）
表12 釉用原料化学成份分析表（已经淘洗）
1、凡未定烧失的，均系经过煅烧的原料。 2、釉用紫金土和瓷土原料的光谱分析数据，请参考《龙泉青瓷生产工艺总结》一文。 2、试制哥窑产品的坯釉配方及烧成后状态： 我们曾对南宋四个哥窑胎釉的化学成分进行分析，举例如下：
上述哥窑胎的分子式中，R2O3分子数较我们分析的四个“弟窑”标本的R2O3分子数大，这是因为胎的化学组成中，Al2O3含量较高的缘故。从胎的化学成份中可以看出，南宋哥窑产品胎的Al2O3和Fe2O3含量较高，而SiO2含量较低，显然，胎系由多量的紫金土配制成的。至于釉的化学成份，从表一和表二分析的结果得知，哥窑和弟窑基本成份之间是没有显著差异的。 根据上述分析，与一系列实验，我们选定了下列坯釉的化学组成进行试验，同时为验证黑胎的特性，选用一种白胎进行对比。 试验胎的化学成分：
试验釉的化学成分：
釉式的分子式： 胎的配方中，1#为灰黑色胎配方；2#为灰褐色胎的配方；3#为白胎配方，系用作对比试验。釉的配方中，1#为仿哥窑产品的配方；2#为仿哥窑百圾碎产品的配方；3#为仿弟窑青瓷釉的配方，系试验不同胎骨对该釉呈色的影响；4#系白釉，主要是试验白釉施于不同胎骨上对釉呈色的影响。采用木柴在1260℃温度下烧成，烧成后产品的外观如表13所示； 表13 烧成后产品外观色调状态表
3、哥窑制品工艺的讨论：从表13可以看出，哥窑与弟窑产品的区别，主要取决于胎的化学组成：1#釉采用1#胎，即可制造出似哥窑的产品；而1#釉采用3#胎，即可制造出似弟窑的产品。此外，4#釉采用1#胎，釉色亦呈现灰青，仅色调较淡，而且釉面上亦出现裂纹；而3#釉采用3#胎，即成白瓷产品，而且釉面亦无裂纹现象。由此可知，胎的化学组成对青瓷釉的色调和开裂具有极密切的关系。 黑胎“紫口铁足”的青瓷，其特点是胎薄釉厚，底足为黑色，上口边为灰紫色。根据试验研究，我们认为哥窑青瓷的烧制工艺须具备下列条件： ①胎泥中须含铁量高，Fe2O3含量在3.5~5.0%左右，Al2O3含量在24~32％，所以坯料配方中必须加入紫金土。 ②因为胎薄釉厚，而且胎骨中含有3.5~5.0%左右的的Fe2O3，所以，坯体先经素烧，多次施釉，烧成温度一般在1300℃以下。 ③紫金土原料内虽然Fe2O3含量较高，但Al2O3的含量也较高，所认在1240℃~1260℃烧成时，小件制品的胎泥中，可以掺入较多的紫金土。如果烧制大件制品，为了防止制品变形，可在坯料内加入一定量的熟料或耐火土。 ④哥窑产品釉料的含铁量，较弟窑产品可稍低一些。 ⑤采用还原焰烧成。 ⑥哥窑的紫口铁足现象，系因二次氧化而形成的。 四、总结 综合上述试验研究成果，我们提出下列几点看法： 1、青瓷釉内含有0.8~3％的铁的氧化物，所以，采用还原焰烧成时，由于氧化铁还原为氧化亚铁，釉呈不同程度的青绿色。釉内氧化亚铁与氧化铁的比值大小，决定釉呈不同的色调。 在生产过程中，严格地控制釉料内铁的氧化物含量和烧成气氛，是确保获得青瓷釉呈现翠青釉色的两大重要关键。多次试验证明，仿弟窑青瓷釉内铁的氧化物（Fe2O3+FeO）分子数在0.020~0.025时釉呈粉青，在0.025~0.040时呈梅子青，在0.040~0.060时呈豆青，在0.060以上时呈深豆青或蟹壳青等色调。烧成气氛在还原期CO含量一般为4％左右，重还原阶段CO含量最好控制在4~6％范围内。 2、龙泉南宋弟窑青瓷胎、釉的分子式，大致在下列范围内：
当胎的化学组成以R2O+RO=1时，Al2O3的分子数不应低于2，亦不宜高于5；而SiO2的分子数不应低于12，亦不高于20。当釉的化学组成以R2O+RO=1时，Al2O3的分子数不应低于0.45，亦不宜高于0.7；而SiO2的分子数不应低于3.5，亦不宜高于5.2。 仿弟窑青瓷，采用石灰釉时，釉内 4、影响青瓷釉呈色的因素颇多，如胎和釉的化学组成、烧成气氛、釉料颗粒度、釉层厚度、烧成温度、燃料的成分等等对青瓷釉的呈色皆发生显著的影响。在生产工艺上必须对这一系列的因素严格进行控制，才能获得稳定的翠青的釉色。 5、哥窑和弟窑产品的区别，主要取决于胎的化学组成；釉的化学组成二者比较接近。由于哥窑胎骨含有较高的Al2O3和Fe2O3而SiO2含量较低，所以产品具有“开片”和“紫口铁足”等现象。 6、“鸡爪纹”、“开片”、“朱砂底”和“紫口铁足”现象的成因，通过试验研究，证明“鸡爪纹”的成因主要是取决于胎和釉的化学组成和烧成温度等因素，“开片”的主要成因主要是取决于胎和釉的化学组成，但也与釉层厚度和烧成温度等因素有关；“朱砂底”和“紫口铁足”形成的原因系由于胎内含有一定量的铁质在烧成后期由于二次氧化引起的，当胎内含有1.5~2.5%铁质时呈“朱砂底”现象，4~5%左右则呈“紫口铁足”现象。 7、研究结果表明，龙泉哥窑、弟窑青瓷与南宋官窑青瓷，在化学组成上有显著差别； （1）弟窑和官窑胎的成份都在高硅区，但弟窑胎内熔剂含量高于官窑；哥窑胎的成份分布在高铝区。 （2）弟窑青瓷釉属石灰——碱釉，哥窑有石灰釉，也有石灰——碱釉，南宋官窑粉青釉属石灰釉。 南宋哥窑釉的SiO2/ Al2O3克分子比，较弟窑低，与官窑相近。 釉中氧化钙含量，官窑较弟窑高，哥窑钙含量分布范围较广；釉中氧化铁含量，官烧较哥窑与弟窑高，哥窑与弟窑相近。 釉中氧化钾含量，官窑较哥窑与弟窑低，哥窑和弟窑接近。 哥窑和弟窑的基本成份接近，其差别主要在胎的化学组成。胎化学组成对龙泉青瓷釉的色调和开片具有极密切的关系。 由于胎、釉的化学组成有显著的差别，可见南宋龙泉哥窑、弟窑与南宋官窑三者的配制工艺各不相同。 8、青瓷釉的开片，主要是胎釉膨胀系数随着冷却温度下降，差值愈来愈大。仿官窑粉青釉在500℃以上胎釉的膨胀系数接近，釉的膨胀系数仅比胎大2.5×10-7℃；在100℃时差值为14×10-7℃，釉面产生冰裂纹。而仿弟窑青瓷胎釉的膨胀系数随冷却温度下降，差值反而缩小，故釉面很少开片。其次，釉层厚度对开片大小也有密切关系，一般釉层愈厚，釉面纹片愈大。推断南宋哥窑釉面形成冰裂纹和弟窑釉面无纹片，原理也是如此。 9、从扫描电镜可以看出，南宋哥窑和南宋官窑釉内气泡都较弟窑多而小，说明二者的烧成温度较弟窑梅子青釉低。由于三者釉内都含有未熔解的石英残留物和气泡，促使进入釉层的光线发生强烈的散射，因而釉面呈现柔和的光泽。
10、从偏光显微镜测定可以看出，南宋哥窑和南宋官窑釉及中间层处的显微结构有所不同：南宋哥窑釉及中间层处钙斜长石发育良好，而南宋官窑釉及中间层处钙斜长石发育不良。
11、从南宋哥窑和南宋官窑釉的反射率测试数据可知，在500~600毫微米范围内，二者数值非常接近，二者在色品图上的位置也非常接近；因而南宋哥窑和南宋官窑青瓷釉，在外观上颇为相似。 南宋哥窑和南宋官窑釉的反射率，较南宋弟窑低最多。尤其是在波长550毫微米左右的绿光反射率，南宋弟窑较哥窑和南宋官窑釉的反射率高40％以上，而这正是人的眼睛感受度最大的部分，因而弟窑青瓷釉显得特别醒目，在外观上与哥窑和南宋官窑青瓷釉显著不同。 12、从釉面原料化学成份分析得知，龙泉宝溪紫金土内有害杂质二氧化钛含量较大窑紫金土和木岱口紫金土高一倍以上，显然，采用宝溪紫金土配釉较难获得粉青和梅子青釉色。 从大窑采拾的南宋粉青、梅子青标本釉的光谱分析也可看出，二个标本釉内二氧化钛含量都较龙泉瓷厂采用宝溪紫金土原料配制的豆青釉低得多，因而釉的呈色显得特别青翠。 从原料的光谱分析还可看出，龙泉地区所产的紫金土原料，都含有镧元素，而所有瓷土原料都没有发现镧元素。紫金土原料内稀土元素镧等对青瓷釉呈色的影响，尚待深入研究。 附志 本研究承浙江省副省长翟翕武同志积极组织和领导，并得到北京钢铁学院赵万智教授与杭州瓷厂边坤永书记和富顺贤厂长以及龙泉瓷厂领导的大力支持，浙江大学王秀芳先生和洛阳建材工业学校孙马全 声讲师提供不少宝贵意见。在此一并致以谢意。 参加龙泉青瓷和南宋官窑研究工作的，还有李国桢高级工程师和劳法盛工程师以及叶国珍等同志。 叶宏明 龙泉青瓷在艺术和技术上的高度成就是我国劳动人民近千年来经验和智慧的结晶，尤其是“哥窑”“弟窑”产品的制瓷工艺，有许多宝贵的经验值得我们研究和学习，所以它一直是中外从事这方面研究工作的陶瓷科技工作者所极感兴趣的问题。多年来，周仁、李国桢、张福康、郭演仪、叶宏明和劳法盛工程师等，都共同对龙泉青瓷的工艺分别进行研究。本文根据最近几年来我们对龙泉青瓷和南宋官窑研究的实践体会，综合“龙泉青瓷釉的研究”和“南宋官窑青瓷的研究”这二方面的研究数据，着重对南宋龙泉青瓷的生产工艺进行探讨，试图通过实验、调查和观察，为进一步提高现在青瓷质量提供有用的资料。 |
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是可逆反应，所以坯中一部分铁被还原为氧化亚铁——氧化铁被还原为氧化亚铁的数量与烧成制度有关，即与还原性气氛的强弱、还原期的起始和终结的温度、还原时间长短和烧成后期的高温冷却速度等有关，也与原来坯内所含氧化铁的数量有关。以“朱砂底”为例，假如烧成后胎面上氧化铁的数量占优势，胎坯未上釉部位便呈朱砂色，反之，假如胎面上氧化铁占优势，则胎面便呈现出白色或淡青白。所以，若采用氧化焰烧成时，制品底部没有上釉的部位表面上，必然产生朱砂色；但，即使制品还原焰中烧成，因烧成后期的高温冷却阶段窑炉内的气氛转为氧化的性质，制品底部未上釉的部位表面仍然会被氧化，形成“朱砂底”。
分子数比值以7.4~8.3在若较合适；CaO的分子数可控制在0.65~0.75左右，对于应用多花纹装饰的制品，CaO的分子数可采用0.8左右；釉浆的比重以13.8~1.4左右较适合适；釉料的颗粒度，通过10000孔/公分筛时，筛余以0.1左右较合适；制品的釉层厚度可控制在1毫米左右。
