1851年父亲去世后，摩尔在很大程度上要归功于哥哥约翰·科林厄姆·摩尔的学费。 1855年，他来到伦敦，就读于肯辛顿语法学校，直到1858年，他成为皇家艺术学院的学生。他曾在1857年派出“金翅雀”和“伍德考克”在那里展出。 摩尔的早期作品展示了拉斯金的影响。 1859年，他在法国与建筑师William Eden Nesfield在一起。 1861年，他开创了两个神圣主题的新事业：《西塞拉之母》（Mother of Sisera）向窗外看（Tullie House Museum and Art Gallery，Carlisle），而以利亚（Elijah）在亚哈（Ahab）的战车（Chariot）（加拿大私人收藏）面前奔向耶斯列。同时，摩尔给了他非凡的技艺，他后来作为装饰艺术家展示了他的技艺。 1860年代，摩尔为莫里斯，马歇尔，福克纳公司设计瓷砖，墙纸和彩色玻璃，并担任教会和家庭壁画画家。在此期间，他的作品开始呈现出明显的新古典主义色彩，摩尔对古董雕塑进行了广泛的研究，尤其是大英博物馆的埃尔金大理石。从1860年代中期开始，他对装饰性和色彩协调性的关注就显而易见了。他的作品通常是具有正规比例的单身女性人物，新古典和花艺配饰，奠定了美学运动的重要组成部分。 大约在1860年，他在希普利（Shipley）画了一个天花板，然后又在兰开夏郡（Lancashire）的克罗克斯泰斯公园（Croxteth Park）画了一个天花板。他与哥哥约翰·科林厄姆·摩尔（John Collingham Moore）在罗马度过了1862–1863年冬天。他在这里画了《以利亚的牺牲》（1863年），展示了福特·麦道克斯·布朗和爱德华·阿米蒂奇的影响。1863年，他为Craven伯爵的Combe修道院的厨房执行了壁画。从1877年开始，摩尔一直是格罗夫纳画廊的定期参展画家。 1864年，摩尔在皇家艺术学院的壁画展上展出了一个名为“季节”的作品，这些人物从人物四肢优美的姿势和柔软的褶皱引起了人们的注意。 1865年，摩尔在皇家学院的大理石座椅上展出，这是一连串的纯装饰画中的第一幅，与他的名字永远相关。自此以后，他便全心全意地投入到此类绘画中，每一张照片都是经过认真思考并精心构成的姿态和色彩的和谐的结果，以人类形态为基础，以真正的希腊精神进行研究。 摩尔画作的主要魅力在于透明的大理石效果，像薄纸一样的衣服被包裹在细腻的色调中。图片所附的名称通常是由完成的作品暗示的，很少代表艺术家脑海中任何先入为主的想法。其中包括《画家的音乐致敬》，《贝壳》，《读者》，《梦想家》，《巴多多》，《 球》，《杜鹃花》。在如此有限的艺术领域中，摩尔发现了他的仰慕者是少数真正的艺术鉴赏家，而不是普通大众。他的作品经常在画架完成前就被卖掉，但直到他晚年才获得所谓的直接赞助。他还执行了其他重要的装饰作品，例如《最后的晚餐》和在罗奇代尔的教堂的一些绘画，克莱尔蒙特的大厅，女王剧院的大厅，以及莱曼先生的孔雀。
