 通讯作者：彭扬；邓昭 通讯单位：苏州大学 不可控的枝晶生长和金属阳极上的体积膨胀严重阻碍了锂(Li)金属电池的性能。研究人员意识到确保平滑和可逆的Li电镀/剥离的两个基本属性，即衬底的亲锂性，受控的Li+质量和电荷传输。同时解决上述解决方案，特别是在大块金属表面，这是一个挑战。 受数据挖掘中“区块链”概念的启发，苏州大学邓昭教授和彭扬教授合作设计了一种新型的Li沉积策略，利用导电、富N的导电聚合物聚吡咯(PPy)作为“链”来填充和连接金属有机骨架(MOF)空腔中的锂“块”(PPHK)。解决了衬底的亲锂性和受控的Li+质量和电荷传输遇到的问题。 图1.通过填充PPy的HKUST-1，“区块链”协同促进均质Li沉积的示意图。 相关工作以“A“Blockchain”Synergy in Conductive Polymer-filled Metal-Organic Frameworks for Dendrite-free Li Plating/Stripping with High Coulombic Efficiency”为题发表在Angewandte Chemie International Edition上。 图2. PPHK的结构表征。 要点1. 在PPHK中，富N聚吡啶快速引导Li+的渗透/挤压，并作为各向同性Li生长的成核位点，而MOF孔隙提供了块状Li沉积的三维基质进一步矩阵存储Li，提供了低阻隔和无枝晶的Li电镀/剥离，具有极好的库仑效率。 要点2. 研究人员同时获得一个高度亲锂的表面，并均匀化Li+的质量和电荷传输，导致低势垒和无树突的Li电镀/剥离，在半、对称和全电池中具有极好的库仑效率。 要点3. 在对称电池中，锂金属阳极以5 mA cm-2的电流密度下可循环运行700次以上，而在全电池中以1 C循环运行800次以上，每循环的容量损失仅为0.017%。通过引入电镀/剥离的“区块链”管理概念，本工作有望为锂金属阳极的构建开辟新的篇章。 这项工作为PEMWE设计高效的非贵金属电催化剂提供了一条新途径。 图3. PPHK@Cu半对称电池的电化学性能。 图4. 裸铜上Li电镀/剥离的形态演化及PPHK@Cu。 图5. PPHK@Cu上电镀/剥离锂的动力学机理研究。 图6. LiⅭPPHK@Cu||LFP全电池的电化学性能。 链接： https:///10.1002/anie.202116291 |
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