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为了说明碱金属原子能级的双层结构，乌伦贝克与高德斯密特提出了一个想法，他们认为：电子有某种称为自旋的转动。由于电子有转动，以电子的观点看，原子实就会绕着电子转动，使带有磁矩的电子感受到一个磁场，从而给电子带来附加的能量。 用 s 标记与这种转动对应的量子数，则自旋角动量应该有2s+1个空间取向，不同的空间取向会获得不同的附加能量。实验观测到能级是双层的，因此自旋有两个取向。于是，与电子自旋对应的量子数必定等于1/2。自旋角动量在空间中任意方向上的投影有两个可能的取值： 电子自旋及其磁矩的存在，在史特恩—盖拉赫实验中得到了直接的证实。但是，原先的实验用的是基态银原子，轨道角动量有可能不等于0。因此，观察到的磁矩就有可能来源于轨道运动。1927年，用基态氢原子重复了史特恩—盖拉赫实验。基态氢原子只有一个电子，轨道角动量为零。然而，实验同样观测到原子束通过磁场后分裂成两束的现象。实验的结果表明，基态氢原子也有磁矩，它在磁场中有两种可能的取向。有人提出，这个磁矩有可能是由原子核的运动引起的。但是，进一步的分析否定了这种猜测。由于核的质量是电子质量的两千倍，这导致核磁矩比电子磁矩要小三个数量级，因此，观测到的磁矩不可能来源于原子核。这意味着基态氢原子的磁矩只能来源于电子本身，电子磁矩在磁场中只有两种可能的取向。这结果说明，电子的内部角动量所对应的量子数是1/2，这就从实验上直接证实了电子自旋的假说。不过，乌伦贝克与高德斯密特关于电子自旋的假说明显地带有机械的性质，而且，要使自旋磁矩达到一个玻尔磁子，电子自转时表面的速率将达到光速的10倍！这明显违背了狭义相对论。由于电子自旋假说成功地说明了复杂原子的光谱结构，因此，尽管它带有机械的性质，人们还是很快就接受了自旋这个概念。1927年，泡利引入了能够描写电子自旋性质的矩阵，把电子自旋的概念纳入了量子力学的体系中。1928年，狄拉克把相对论的概念引入量子力学，建立了相对论量子力学。结果发现，满足相对论性波动方程(狄拉克方程)的粒子必定具有1/2的自旋。由此看来，电子自旋本质上是一种相对论效应，是电子自身固有的特性。因此，通常将电子的自旋角动量以及相应的磁矩称为内禀角动量和内禀磁矩。按照现代物理学的观点，自旋和内禀磁矩是标志微观粒子的重要物理量，是除了静质量与电荷之外，微观粒子的另一个自由度。
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